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青島能源所開發出新型雙功能鐵納米雜化結構催化劑
2020-04-07 | 編輯: | 【 】| | 供稿部門:低碳催化轉化研究組
    
  烯烴氧化反應是一類重要的工業反應,其氧化產物包含醛、酮、1,2-二酮、環氧化合物等,這些氧化產物在合成香料、醫藥中間體以及涂料、油漆等方面都具有極其廣泛的應用。傳統烯烴氧化反應方法(如:臭氧氧化、Wacker氧化、Lemieux-Johnson氧化、烯烴環氧化等)往往需要使用儲量低、價格昂貴、毒性大的貴金屬催化劑,或者需要當量甚至是過量的重金屬、高碘化合物作為氧化劑,反應條件苛刻、操作復雜、催化活性低、選擇性差,嚴重制約了烯烴氧化反應在工業生產中的應用。

  近日,青島能源所楊勇研究員帶領的低碳催化轉化研究組在前期高效高穩定性鐵基納米結構催化劑研究的基礎上(Chem. Sci., 2019, 10, 10283, Hot article),以可再生生物質為C和N源及廉價的Fe(NO3)3PPh3為金屬前驅體和磷源,通過便捷高效的制備工藝構建了一種兼有氧化性和Lewis酸性的雙功能鐵基納米結構催化劑[email protected](T代表煅燒溫度)。具有氧化性的Fe-Nx和Lewis酸性FePO4雙活性位點共同存在于催化劑表面,能夠實現烯烴在溫和條件下以叔丁基過氧化氫 (TBHP) 為氧化劑、水為溶劑的高效氧化轉化。研究發現,烯烴經形成環氧化合物中間,通過反應條件的調控能夠使反應路徑在分子內Meinwald重排和分子間親核進攻之間進行有效切換,實現烯烴到酮和1,2-二酮等重要合成砌塊分子的高效轉化 (如圖1所示)。本研究工作將非貴金屬納米結構催化劑的研究由單一功能拓展到了雙功能領域,進一步豐富了催化劑設計思路,也為烯烴氧化轉化提供了綠色高效新路徑。相關研究成果發表在ACS CatalysisACS Catal., 2020, 10, 4617.)上。文章第一作者為青島能源所宋濤助理研究員,通訊作者為Jianliang Xiao教授和楊勇研究員。

  圖1. 雙功能鐵納米雜化結構催化劑催化烯烴氧化轉化

  近期,該團隊以廉價低毒、儲量豐富的非貴金屬鎳鹽及生物質竹筍為原料、以植酸為磷源,通過磷摻雜策略制得超細高分散純相Ni2P納米結構催化劑,并成功實現含氮雜環和炔基硫醚等重要精細化學品的高效綠色合成(如圖2所示)。相關研究結果發表于Green Chem., 2020, 22, 651和ACS Sustain. Chem. Eng., 2020, 8, 267.

 

  圖2. 超細高分散Ni2P納米結構催化劑在合成氮雜環(A)和炔基硫醚(B)反應中的應用。

  上述研究得到山東省重點研發計劃和英國皇家學會“牛頓高級學者”基金的資助。(文/圖 宋濤)

  相關發表論文和專利鏈接:

  (1) Tao Song, Peng Ren, Jianliang Xiao, Youzhu Yuan, Yong Yang, Highly Dispersed Single-Phase Ni2P  Nanoparticles on N,P-Codoped Porous Carbon for Efficient Synthesis of N-Heterocycles. ACS Sustain. Chem. Eng., 2020, 8, 267-277.  

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acssuschemeng.9b05298 

  (2) Tao Song, Peng Ren, Jianliang Xiao, Youzhu Yuan, Yong Yang, Highly dispersed Ni2P nanoparticles on N,P-codoped carbon for efficient crossdehydrogenative coupling to access alkynyl thioethers. Green Chem., 2020, 22, 651-656.

 https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/gc/c9gc04137k 

  (3) Tao Song, Zhiming Ma, Peng Ren, Youzhu Yuan, Jianliang Xiao, Yong Yang,  A Bifunctional Iron Nanocomposite Catalyst for Efficient Oxidation of Alkenes to Ketones and 1,2-Diketones. ACS Catal., 2020, 10, 4617-4629.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b05197

 
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